Berlanjut ke posisi empat, ada Jack Miller dengan catatan waktu yang terpaut 0,199 detik dari Fabio Quartararo. Posisi lima besar dilengkapi oleh Franco Morbidelli dengan catatan waktu yang terpaut 0,241 detik.
Marc Marquez sendiri harus memulai balapan comeback-nya yang digelar Minggu 18 April 2021 malam WIB dari urutan keenam. Dia mencatatkan waktu yang terpaut 0,259 detik dari Fabio Quartararo.

Sementara itu, pil pahit harus ditelan Valentino Rossi. Dia dipastikan harus memulai balapan dari urutan belakang lagi dalam balapan seri ketiga MotoGP 2021 ini. Gagal unjuk gigi di sesi kualifikasi MotoGP Portugal 2021, Rossi hanya menempati urutan ke-17.
Berikut hasil lengkap kualifikasi MotoGP Portugal 2021:
1 Fabio Quartararo FRA Monster Yamaha (YZR-M1) 1'38.862s 5/7 334k
2 Alex Rins SPA Suzuki Ecstar (GSX-RR) +0.089s 7/7 334k
3 Johann Zarco FRA Pramac Ducati (GP21) +0.129s 5/6 345k
4 Jack Miller AUS Ducati Team (GP21) +0.199s 6/8 342k
5 Franco Morbidelli ITA Petronas Yamaha (YZR-M1) +0.241s 7/7 328k
6 Marc Marquez SPA Repsol Honda (RC213V) +0.259s 2/3 332k
7 Aleix Espargaro SPA Aprilia Gresini (RS-GP) +0.307s 7/7 338k
8 Luca Marini ITA Sky VR46 Avintia Ducati (GP19)* +0.524s 6/8 338k
9 Joan Mir SPA Suzuki Ecstar (GSX-RR) +0.536s 3/8 330k
10 Miguel Oliveira POR Red Bull KTM (RC16) +0.583s 6/6 330k
11 Francesco Bagnaia ITA Ducati Team (GP21) +0.620s 6/8 340k
12 Maverick Viñales SPA Monster Yamaha (YZR-M1) +0.945s 2/7 331k
Qualifying 1:
13 Alex Marquez SPA LCR Honda (RC213V) 1'39.53s 3/8 338k
14 Pol Espargaro SPA Repsol Honda (RC213V) 1'39.71s 7/8 334k
15 Brad Binder RSA Red Bull KTM (RC16) 1'39.776s 7/8 336k
16 Enea Bastianini ITA Avintia Ducati (GP19)* 1'39.855s 3/8 339k
17 Valentino Rossi ITA Petronas Yamaha (YZR-M1) 1'39.943s 3/8 334k
18 Danilo Petrucci ITA KTM Tech3 (RC16) 1'40.202s 8/8 336k
19 Iker Lecuona SPA KTM Tech3 (RC16) 1'40.408s 7/8 336k
20 Lorenzo Savadori ITA Aprilia Gresini (RS-GP)* 1'40.444s 2/8 336k
Takaaki Nakagami JPN LCR Honda (RC213V) No Time 0/0 0
(Ramdani Bur)